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氨是生产农业肥料和工业化学品的重要原料，合成氨反应被认为是人类历史上最重要的化学反应之一。在开发温和条件下的热催化氮气（N2）和氢气（H2）高效合成氨过程中，如何开发高效合成氨催化剂是关键。提高催化位点的活性虽有利于促进N2和H2在温和条件下的吸附、活化和解离，但同时也会导致含氮物种与位点结合过强，从而抑制加氢步骤和氨的脱附。如何克服这一制约关系，是突破温和条件下合成氨活性的关键。近日，无码影片 大连化学物理研究所与无码影片 苏州纳米技术与纳米仿生研究所合作，在环境条件下热催化合成氨领域取得进展。团队将金属锂（Li）原子沉积在金属钌（Ru）表面，构建了具有高活性金属Li/Ru界面的新型催化剂，实现了在常温常压下热催化N2与H2高效合成氨。研究团队利用模型催化体系，将Li金属原子沉积在金属Ru表面，构建了高活性的金属Li/Ru界面。研究发现，Li向吸附态N2反键轨道的电子填充，促进了N2分子在Li/Ru界面处的活化和解离。同时，Li与NHx物种的键合作用减弱了Ru-N键，这有利于NHx物种的加氢和氨的脱附，从而实现了常温常压下的热催化N2与H2合成氨反应。团队进一步设计了以金属Li为阳极、碳纳米管负载Ru纳米颗粒为阴极的可充电锂电池体系，通过电池放电原位生成金属Li/Ru界面，并引入N2和H2混合气，使常温常压条件下的氨生成速率达2.43mmol gRu-1 h-1。通过电池充放电循环原位再生Li/Ru界面，该合成氨过程可稳定运行超400小时。该研究为建立温和条件下的可持续合成氨过程提供了新途径，也为低能耗合成氨技术提供了新思路。相关研究成果发表在《化学》上。研究工作得到国家自然科学基金委员会等的支持。论文链接大连化物所实现常温常压下热催化合成氨